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扫描隧道显微镜在单分子迷信中的使用

文章分类:理学 - 物理学 宣布工夫:2014-8-2 7:43:41 作者:李 斌 侯开国

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  摘 要 单分子迷信是一门新兴的穿插迷信,在以后的科技开展中具有紧张意义.扫描隧道显微镜是研讨单分子的一种强无力而共同的东西.文章以作者地点研讨组比年来在单分子表征、操控和原型器件设计等方面的研讨任务停顿为例,概述了扫描隧道显微镜在单分子迷信中的使用,重点引见了以下效果:在硫醇分子自组装单层膜上观察到C60分子的本征笼状构造,并发明了一种新鲜的由C60分子取向发生的拓扑序;联合实行图像和实际模仿,确定了单个C60分子在Si(111)\|7×7外表的吸附取向;经过对金属富勒烯分子Dy@C82停止空间和能量辨别成像及相干实际模仿,确定了金属原子绝对碳笼的地位及分子的取向;应用扫描隧道显微镜针尖对吸附在Au(111)外表的单个CoPc分子操纵“分子手术”,以完成其吸附态和自旋态的量子调控;发明了一种由单电子隧穿和C59N分子的特别能级构造发生的新的整流机制;发明了一种由针尖电子态和CoPc分子中Co原子轨道的空间对称性婚配发生的负微分电阻效应.
  要害词 扫描隧道显微术,单分子迷信,单分子表征,自旋态调控,单分子器件
  
  1 弁言
  
  比年来,单分子迷信逐步开展成为一个有目共睹而远景宽广的新型穿插学科,遭到了很多研讨者的存眷.单分子迷信的研讨内容是分子、原子团簇和生物大分子自身及其吸附在外表或许处于庞大凝结相情况时的物理、化学和机器等性子[1].单分子体系的标准最小可至纳米量级,其能级每每是分立的,在这种状况下呈现的量子举动决议了体系的次要性子.人们盼望经过调控其量子效应以完成某些特定功用,从而可以制备出单分子器件,如分子开关等.在分子电子学范畴里,这种自下而上地搭建分子器件,并研讨其性子和使用已是以后的科技热门之一. 
   1982年,IBM公司苏黎世实行室的Binnig和Rohrer等人应用量子隧穿机理研制出第一台扫描隧道显微镜(STM)[2].扫描隧道显微镜的创造使得人们初次可以及时地在原子标准上对物体停止原位观察,进而研讨其相干的物理和化学等性子.随着单分子迷信的开展,人们开端实验应用以STM为代表的种种显微技能,对单分子等纳米构造停止表征、操控和实验原型分子器件设计.二十多年来,这个范畴曾经获得了很多令人注目的效果,并促进了物理、化学、微观机器、分子生物学和分子电子学等相干学科的开展[3].
  

  STM技能在单分子迷信研讨的使用中具有以下的劣势和特点:STM实行能取得具有原子级辨别率的图像,可间接用于观察单分子体系电子态的空间散布,察看分子的多少构型和空间取向[4—6];STM谱学技能可以提供与单分子体系电子态有关的更丰厚的信息,比方经过I-V曲线可以失掉分子的输运性子[7—11],dI/dV技能(dI/dV谱和dI/dV成像[6])可以对分子的分立能级停止扫描以研讨体系的能级构造,非弹性隧道谱可以用来研讨分子的振动谱[12]等;应用STM针尖及其施加的外场可以停止单原子和单分子的操控,并进一步设计和结构单分子器件[8],经过种种途径(比方在针尖外加脉冲电压)还可以调理单分子体系的磁学性子[7];对单分子的表征和操控不只可以丈量单个键的强度[13],间接观察单分子态反响,乃至能够完成“选键化学”[14, 15].以是STM是现在研讨单分子体系最无力而共同的妙技.
  2 研讨任务停顿
  
  
  近几年来,我们研讨组应用高温高辨别STM技能,联合第一性原理实际模仿,在单分子物理和化学的研讨中获得了肯定的停顿.在单分子的高辨别表征方面有:在Au外表自组装硫醇膜上C60分子本征笼状构造和新型二维取向畴的观察;单个C60分子在Si外表吸附取向确实定;金属富勒烯中金属原子在碳笼中的地位及分子取向确实定.在单分子的量子态调控方面,我们经过选键化学完成了单分子自旋态的控制.在单分子原型器件的设计和构建方面有:基于单个C59N分子的整流器;由Ni针尖与CoPc分子轨道的空间对称性婚配发生的负微分电阻效应.

  2.1 单分子的高辨别表征
  STM中的隧道电流与样品外表费米面左近的局域电子态密度严密相干.在STM实行中,经过探测针尖和样品间隧穿电流的变革,可以失掉样品外表局域电子态密度和形貌特性信息[16].借助于STM,人们曾经可以对固体外表停止原子级辨别率成像.这种成像技能使用于单分子体系时,则可以提供分子在衬底上的吸附地位、绝对衬底的吸附取向以及样品电子态等种种有代价的信息.我们的任务次要是围绕富勒烯分子睁开,对这种三维球形分子停止高辨别STM表征具有肯定的应战性.
  2.1.1 C60分子的高辨别表征
  自从在1985年C60被发明以来,这一类富勒烯分子吸引了许多研讨者的兴味.STM由于其在固体微观成像范畴的特点和劣势,曾经被普遍使用于富勒烯分子各方面的研讨,但关于这种三维分子的高辨别成像和取向确定仍然存在许多题目和困难.我们应用高温STM,在国际上初次观察到了C60分子本征的笼状构造[4].为了削弱衬底对C60分子成像的影响,实行在Au(111)衬底上的具有化学惰性的硫醇分子自组装单层膜上停止,C60分子蒸发到硫醇膜上后构成二维密积累六角点阵构造.在室温下,每个C60分子的STM图像为一润滑的半球状,这是由于此时分子可以自在地在各个偏向上旋转;随着温度的低落,C60分子开端得到局部转动自在度,到77K时,C60分子的STM图像酿成圆环状或不合错误称的哑铃外形;由于C60与衬底之间的互相作用较弱,直到5K时C60分子的转动自在度才被完全解冻,此时可清晰看到分子的本征笼状构造.负样品偏压下C60分子二维岛的图像是由一些明暗相间的雀斑构成的(图1(a)),联合实际模仿,可以发明此中亮斑对应于C60分子的CC双键,而较弱的亮斑对应于CC单键,暗斑为五元环或六元环中央地位.在5K高温下,大少数的C60分子点阵中分子只要一种取向,但我们实行中也发明了由于分子取向差别招致的二维畴构造(图1(b)).与普通晶体差别,C60分子点阵的畴界处没有位缺陷存在,C60分子中央在整个点阵中都保存了抱负的平移对称性,这种新型畴界的原因机制差别于普通教科书所描绘的内容.C60分子中存在从单键到双键的电荷转移,因此两个分子之间除范德瓦尔斯作用力外,还存在一个依赖于分子绝对取向的库仑互相作用[17].衬底的影响远小于分子间的互相作用,以是我们察看到的这种取向畴构造反应了二维C60体系的本征性子.
  2.1.2 C60分子在Si

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